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Ga K-edge XANES study of Ga-exchanged zeolites at high temperatures under different atmospheres including vacuum, CO, and pressurized H
Huang, M.*; 金城 哲弥*; 安村 駿作*; 鳥屋尾 隆*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 清水 研一*; 並木 則和*; 前野 禅*
Catalysis Science & Technology, 13(23), p.6832 - 6838, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Ga-exchanged zeolites are promising catalysts for dehydrogenative alkane transformations. Reduced Ga species, such as Ga hydrides and Ga
cations, are possible active sites for alkane dehydrogenation based on in situ spectroscopic studies. However, most of the reported studies were conducted at lower temperatures compared with those encountered in actual operating conditions. In this study, the in situ Ga K-edge XANES analysis of Ga-exchanged MFI zeolite was performed under actual operating temperatures and different atmospheres (H, He, CO, vacuum, and CH
). The absorption edge appeared at similarly lower energy values than that of GaO
in all atmospheres, whereas the main absorption peak intensity differed depending on the presence or absence of a hydride source in the gas phase. Higher intensities were observed under H and CH atmospheres than under CO and vacuum atmospheres.
Ni
D
at high 
conditions市東 力*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 青木 勝敏*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 阿部 淳*; 齋藤 寛之*; 佐野 亜沙美; 服部 高典
American Mineralogist, 108(4), p.659 - 666, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：59.64(Geochemistry & Geophysics)FeNiH(D)の12GPa, 1000Kまでの高温高圧下における相関係と結晶構造をその場X線及び中性子回折測定により明らかにした。今回実験した温度圧力下において、FeNiH(D)ではFeH(D)とは異なり、重水素原子は面心立方構造(fcc)中の四面体サイトを占有しないことが明らかになった。単位重水素あたりの水素誘起膨張体積
は、fcc相で2.45(4) 
、hcp相で3.31(6) であり、FeDにおけるそれぞれの値より著しく大きいことが明らかになった。また、は温度の上昇に伴いわずかに増加した。この結果は、鉄に10%ニッケルを添加するだけで、金属中の水素の挙動が劇的に変化することを示唆している。が圧力に関係なく一定であると仮定すると、地球内核の最大水素含有量は海洋の水素量の1-2倍であると推定される。
榊 浩司*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 水野 正隆*; 松村 大樹; 中村 優美子*
Acta Materialia, 234, p.118055_1 - 118055_10, 2022/08
被引用回数：10 パーセンタイル：81.6(Materials Science, Multidisciplinary)Local structure in the di-hydride phases of V-Ti-Cr solid solution alloys were investigated using synchrotron X-ray and neutron total scattering experiments. Both Rietveld refinement and pair distribution function (PDF) refinement of the X-ray scattering data indicated that the crystal structure of the metal lattice was a face centered cubic (FCC) structure and no difference between their local structure and average structure was observed. However, the CaF structure model did not reproduce the first peak corresponding to the metal-hydrogen correlation in neutron PDF patterns. When special quasi-random structure (SQS) models are applied for the refinements, the whole neutron PDF patterns were reproduced. Distribution of interatomic distances between hydrogen and metal atoms in the relaxed SQS models showed that interatomic distance of hydrogen with Cr was shorter than that with V and that with Ti was longer than that with V, independently of the chemical compositions.
小松 遊矢*; 清水 亮太*; 佐藤 龍平*; Wilde, M.*; 西尾 和記*; 片瀬 貴義*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 宮内 雅浩*; Adelman, J. R.*; et al.
Chemistry of Materials, 34(8), p.3616 - 3623, 2022/04
被引用回数：9 パーセンタイル：76.65(Chemistry, Physical)Here, we demonstrate such a highly repeatable photoinduced insulator-to-metal transition in yttrium oxyhydride (YO
H
) epitaxial thin films. The temperature (
) dependence of the electrical resistivity (
) of the films transforms from insulating to metallic (
) under ultraviolet laser illumination. The sample is heated (125 
C) under an Ar atmosphere to recover its original insulating state. The films recover their original metallic conductivity when subsequently subjected to ultraviolet laser illumination, showing repeatable photoinduced insulator-to-metal transition. First principles calculations show that the itinerant carriers originate from the variations in the charge states of the hydrogen atoms that occupy octahedral interstitial sites. This study indicates that tuning the site occupancy (octahedral/tetrahedral) of the hydrogen atoms exerts a significant effect on the photoresponse of metal hydrides.
熊添 博之*; 五十嵐 康彦*; Iesari, F.*; 清水 亮太*; 小松 遊矢*; 一杉 太郎*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 岩満 一功*; 岡島 敏浩*; et al.
AIP Advances (Internet), 11(12), p.125013_1 - 125013_5, 2021/12
被引用回数：2 パーセンタイル：17.05(Nanoscience & Nanotechnology)This letter presents a Bayesian sparse modeling method to analyze extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) data with basis functions built on two-body signals. This method allows us to evaluate regression coefficients proportional to the radial distribution functions of the respective elements and their errors and is very effective for analysis of EXAFS with weak absorption intensity and severe signal-to-noise ratio. As an application example, we used it to analyze EXAFS of an yttrium oxyhydride (YOH) epitaxial thin film. This EXAFS data shows weak absorption intensity due to the small amount of X-ray absorption in the thin film sample. However, this approach revealed that the radial distance ratio of the second neighbor yttrium to the first neighbor oxygen coincides with that of a tetrahedral configuration. This result demonstrates that the interstitial oxygen position is tetrahedral in the YOH thin film.
Si
at 14.7 GPa and 800 K森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 小松 一生*; 市東 力*; 飯塚 理子*; 青木 勝敏*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; et al.
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 116(6), p.309 - 313, 2021/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Mineralogy)地球のコアは、対応する圧力温度条件下で純鉄よりも密度が10%低いため、いくつかの軽元素を含んでいると考えられている。水素はその有力候補であるため、これまで主にFe-H系の相平衡関係や物性が調べられてきた。この研究では、14.7GPaおよび800Kでのhcp-FeSi水素化物の重水素のサイト占有率を調べるために、その場中性子回折実験によりFe-Si-Hシステムを具体的に調べた。リートベルト解析の結果、hcp-FeSi水素化物はhcp格子の格子間八面体サイトにのみ重水素(D)が0.24(2)占有することが判明した。Feに2.6wt%Siを添加する(つまりFeSi)ことによるDのサイト占有率への影響は、Fe-D系の先行研究で得られた結果と比較して無視できる程度であった(Machida et al., 2019)。
齋藤 寛之*; 町田 晃彦*; 飯塚 理子*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Scientific Reports (Internet), 10, p.9934_1 - 9934_8, 2020/06
被引用回数：3 パーセンタイル：14.67(Multidisciplinary Sciences)4-6GPaの圧力で1023-300Kに降温中の鉄重水素化物の中性子回折パターンを測定した。二重六方晶構造を持つ
'重水素化物は温度圧力に応じて他の安定または準安定相と共存し、673K, 6.1GPaではFeD
、603K, 4.8GPaではFeD
の組成を持つ固溶体を形成した。300Kに段階的に降温する際、D組成は1.0まで上昇し、一重水素化物FeD
を生成した。4.2GPa, 300Kにおけるdhcp FeDにおいて溶け込んだD原子は、中心位置から外れた状態で二重六方格子の八面体空隙のすべてを占めていた。また、二重六方晶構造は12%の積層欠陥を含んでいた。また磁気モーメントは2.11
0.06B/Feであり、Feの積層面内で強磁性的に並んでいた。
町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08
被引用回数：25 パーセンタイル：83.35(Multidisciplinary Sciences)hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x
0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) 
であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。
to 34 GPaKlotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典
Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07
被引用回数：11 パーセンタイル：52.56(Materials Science, Multidisciplinary)イッテルビウム水素化物(YbH)はCaH型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群
の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、
電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x
0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う軌道から
軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。
山内 紹裕*; 天谷 政樹
Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 7 Pages, 2018/10
Zry-4被覆管の昇温時の水素固溶限に及ぼす製造時最終熱処理の影響を調べるため、予備水素吸収させた冷間加工、応力除去焼きなまし、再結晶焼鈍しZry-4被覆管を用いたDSC測定を50-600Cの範囲で実施した。得られたDSC曲線及び金相写真から、水素化物の初期状態が水素化物の固溶挙動に影響を与えることが示唆された。本試験で得られたTSSD温度及び水素濃度のアレニウスプロットより、冷間加工材が最大のTSSDを示し、次いで応力除去焼きなまし材、再結晶焼きなまし材の順であることがわかった。本試験の結果は、Zry-4被覆管の製造時最終熱処理に起因する微細組織の違いが水素化物の固溶挙動に影響を及ぼすことを示唆した。
飯塚 理子*; 八木 健彦*; 後藤 弘匡*; 奥地 拓生*; 服部 高典; 佐野 亜沙美
波紋, 27(3), p.104 - 108, 2017/08
水素は太陽系で最も豊富にある元素で、地球核に含まれる軽元素の最も有力な候補である。しかしながら水素は、X線では見えないこと、常圧下では鉄から簡単に抜け出てしまうことから、その溶解量やプロセスは未知である。本研究では、J-PARCのPLANETを用い、鉄-含水鉱物系の高温高圧下中性子その場観察実験を行った。その結果、約4GPaで含水鉱物の分解によって生じた水が鉄と反応し鉄酸化物と鉄水素化物を生成することを確認した。この時生じた鉄水素化物は、さらに温度を挙げても安定であった。この反応は1000Kで起きたが、その他の物質に関して融解は起きなかった。このことは、地球形成期初期に水素が、他の軽元素に先んじて鉄に溶けることを示唆している。
高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*
Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05
被引用回数：32 パーセンタイル：68.19(Chemistry, Multidisciplinary)Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of MgCrH
, containing the first Group 6 hydride complex [CrH![$$_{7}]$$](/search/images/ERPXWN13LUSA.gif)
.
青木 勝敏*; 町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美
波紋, 25(1), p.26 - 31, 2015/02
高温高圧下でのin situ中性子回折測定によりfcc Feからfcc FeD固溶体への重水素化過程を調べた。988K、6.3GPaで完全に重水素化された試料では、重水素原子は八面体および四面体格子間サイトをそれぞれ0.532(9)および0.056(5)の占有率で占め、0.64(1)の重水素組成xを与える。重水素化の間、金属格子は重水素組成にほぼ線形に1重水素原子当たり2.21
の割合で膨張する。マイナーな四面体サイトの占有は、fcc金属格子中の111
方向に沿った重水素原子のサイト間移動によって引き起こされる可能性が高い。これらの結果は、地球の核中の軽元素と、鉄金属の水素脆化のメカニズムに影響を与える。
深田 智*; 林 巧
日本原子力学会誌, 47(9), p.623 - 629, 2005/09
核融合炉の燃料処理技術については、なぜ重水素とトリチウムを燃料として使用し循環処理する必要が有るのか、どのようにプラズマ排ガスから水素同位体を精製し、重水素やトリチウムを同位体分離し、効率よく貯蔵(供給)するのかを解説する。また、トリチウムの安全取扱技術についても、その性質や安全取扱の考え方を整理し、万一の想定異常時にいかに検知し、除去し、その除去したトリチウム(トリチウム水)を処理するのかを解説する。
大村 彩子; 町田 晃彦; 綿貫 徹; 青木 勝敏; 中野 智志*; 竹村 謙一*
Proceedings of Joint 20th AIRAPT - 43rd EHPRG International Conference on High Pressure Science and Technology (CD-ROM), 3 Pages, 2005/06
イットリウム(Y)の水素化物は、金属格子中の水素数によって多彩な物性を示す。この物質では、2つの絶縁体と金属間の転移がある。まず、一つめが金属でfcc構造の2水素化物から絶縁体でhcp構造の3水素化物への転移である。この金属-絶縁体転移に関して理論研究がされており、バンドギャップの形成は金属のd軌道と水素のs軌道の混成によるとの推測がある。もう一方は、絶縁体の3水素化物で見いだした圧力誘起金属化である。Yの3水素化物における金属化もまた、理論計算からおよそ15%の体積減少で生じることが推測されていた。われわれは高圧力下で合成した試料を用いて赤外分光測定を行い、3水素化物の絶縁体-金属転移を圧力23GPaで初めて見いだした。Yの3水素化物が圧力10GPaから20GPaの領域でhcp構造からfcc構造へ変化することが知られている。金属化した23GPaは既にfcc構造への転移が完了しているために、この圧力誘起金属化は構造変化を伴わない電子転移的な変化の可能性が考えられる。
ホット試験室
JAERI-Review 2002-039, 106 Pages, 2003/01
JAERI-Review-2002-039.pdf:9.46MB
本報告書は、平成13年度のホット試験室の活動について燃料試験施設,WASTE及びホットラボの3施設の運転管理とそれぞれの施設で進めた技術開発についてまとめたものである。燃料試験施設では所外利用として、前年度に引き続きBWR燃料集合体の非破壊・破壊試験,サイクル機構からの照射用ガドリニア燃料集合体の非破壊試験等を実施した。所内利用として、「むつ」使用済燃料集合体の再組立及び照射後試験に着手した。WASTEFでは廃棄物処理処分におけるバリア性能評価試験,TRU窒化物の高温安定性試験及び原子力用材料のIASCC研究にかかわるSSRT試験装置の整備・性能試験を実施した。ホットラボでは所外利用として、東電柏崎5号機で照射された大幅高燃焼度用照射材料の照射後試験を実施した。所内利用では核融合炉材料及び大強度陽子加速器ターゲット容器材料等の照射後試験を実施した。また、ホット試験室の総力を挙げて、国からの要請による中部電力浜岡原発1号機の余熱除去系配管破断の検査を行った。
沢 和弘; 山下 利之; 湊 和生; 荒井 康夫; 小無 健司*
日本原子力学会誌, 44(9), p.657 - 662, 2002/09
軽水炉用UO燃料及び高速炉用MOX燃料以外に近年国内で行われた研究開発に進展が見られた燃料として、高温ガス炉燃料,イナートマトリクス燃料,アクチノイド水素化物燃料を取上げて、燃料概念と最近の研究開発状況について記述した。このほか、長寿命核分裂生成物核変換ターゲットの研究開発状況についても述べた。
土屋 文*; 勅使河原 誠; 永田 晋二*; 小無 健司*; 安田 良; 西野 泰治; 中川 哲也*; 山脇 道夫*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 190(1-4), p.699 - 703, 2002/05
被引用回数：10 パーセンタイル：54.8(Instruments & Instrumentation)反跳粒子検出(ERD)法及び中性子ラジオグラフィー(NRG)法により、チタン水素化物(TiHx: x=1.65~1.96)の水素濃度を測定した。ERD法ではTiHx表面(約0.3mm),NRG法ではTiHxバルクの水素濃度を
x=0.05程度の精度で測定可能であり、各水素分析手法の有効性を確認した。
飛田 健次; 小西 哲之; 西尾 敏; 小迫 和明*; 田原 隆志*
プラズマ・核融合学会誌, 77(10), p.1035 - 1039, 2001/10
放射性廃棄物減量化のための炉設計概念(「放射性廃棄物最少化」)を提案した。この設計概念の骨子は、「超伝導コイルの機能を担保するための遮蔽」という従来の遮蔽概念から、「外にある構造物をクリアランス廃棄物にするための遮蔽」へと設計思想を転換することである。このためには従来より遮蔽を強化する必要があるが、遮蔽性能の高いVHに代表される先進遮蔽材の導入により、これまでのトカマク炉の主半径及び小半径を変更することなく「放射性廃棄物最少化」概念を適用できることを示した。この概念に基づいてA-SSTR2の廃炉に伴って発生する廃棄物量の評価を行った。従来の設計ではトカマク炉本体のうちクリアランス廃棄物と見なせるものは重量で30%にとどまるのに対し、今回提案した設計では83%をクリアランス廃棄物にできる見通しを得、「放射性廃棄物最少化」概念の有効性を示した。
安田 良; 仲田 祐仁; 松林 政仁; 原田 克也; 安藤 均*
JAERI-Tech 2000-082, 38 Pages, 2001/02
JAERI-Tech-2000-082.pdf:7.79MB
本報は、照射済燃料に対する中性子ラジオグラフィの開発に関する第二報であり、前報で述べた照射済燃料を模擬したジルカロイ被覆管におけるコールド予備試験の結果について報告する。試験は、被覆管の健全性に影響を及ぼす重要な組織である水素化物及び酸化膜をそれぞれ水素濃度及び膜厚を制御して形成したジルカロイ管を用いて、イメージングプレート及びCT法により撮影を行った。撮影後は、写真観察と画像解析処理により評価を行った。その結果、被覆管中の水素化物については、水素化物の形成領域が確認され、定性的な評価が可能であることがわかった。酸化膜形成管に関しては、酸化膜そのものの観察は困難であったが、形成処理条件による影響が画像上で確認された。
